著者

小野﨑 晴佳 小野 貴大 飯澤 勇信 阿部 善也 中井 泉 足立 光司 五十嵐 康人 大浦 泰嗣 海老原 充 宮坂 貴文 中村 尚 鶴田 治雄 森口 祐一

出版者

日本地球惑星科学連合

雑誌

JpGU-AGU Joint Meeting 2017

巻号頁・発行日

2017-03-10

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2011年3月11日の東日本大震災に伴う福島第一原子力発電所の事故により,膨大な量の放射性物質が環境中に放出された。大気中に放出された放射性物質の一形態として,「Csボール」と呼ばれる放射性Csを含む球状微粒子が注目を集めている。Csボールは2011年3月14日から15日にかけてつくば市内で捕集されたエアロゾル中から初めて発見され1),燃料由来の核分裂生成物を含む非水溶性のガラス状物質であることが明らかとなっている2)。近年の調査により,同様の放射性粒子が福島県内の土壌3)を始めとする様々な環境試料中に幅広く存在することが示唆されているが,東京を含む関東地方における飛散状況は明らかではない。そこで本研究では,SPM(浮遊粒子状物質)が捕集された関東地方の複数の大気汚染常時監視測定局でのテープ濾紙を試料4)として,放射性エアロゾルの分離を行い,その化学・物理的性状を非破壊で分析した。SPring-8の放射光マイクロビームX線をプローブとして,蛍光X線分析法(SR-µ-XRF)により粒子の化学組成を,X線吸収端近傍構造分析(SR-µ-XANES)およびX線回折分析法(SR-µ-XRD)により化学状態を調べた。 本研究でSPM濾紙試料から分離された放射性粒子は,いずれも直径1 µm前後の球形という共通した物理的性状を有していた。134Cs/137Cs放射能比(約1.0)に基づき,これらの粒子は福島第一原発2号機または3号機から放出されたと予想される。これらの性状は,先行研究1,2)で報告されたCsボールの性状とよく一致しているが,約2 µmとされるCsボールに比べて直径がやや小さい。SR-µ-XRFにより,全ての粒子から核燃料の核分裂生成物由来とも考えられる様々な重元素(Rb, Mo, Sn, Sb, Te, Cs, Ba etc.)が共通して検出され,いくつかの粒子は微量のUを含むことが明らかとなった。さらに我々は粒子から検出された4種類の金属元素(Fe,Zn,Mo,Sn)についてSR-µ-XANESから化学状態を調べたが,いずれの分析結果も高酸化数のガラス状態で存在することを示唆していた。またSR-µ-XRDからも,これらの粒子が非晶質であることが確かめられた。このように,関東地方のSPM濾紙から採取された粒子とCsボールの間に化学的・物理的性状の明確な類似性が見られたことから,我々は3月15日の時点で関東広域にCsボールと同等の放射性物質が飛来していたと結論付けた。同時にこれらの分析結果は,燃料由来の可能性があるUが事故直後の時点で関東の広い範囲にまで到達していたことを実証するものである。当日の発表では,流跡線解析による放出時間・飛散経路の推定を通じて,関東地方へのCsボールの飛散について多角的な考察を行う予定である。謝辞:SPM計テープ濾紙を提供してくださった全ての自治体に感謝します。1) K. Adachi et al.: Sci. Rep. 3, 2554 (2013).2) Y. Abe et al.: Anal. Chem. 86, 8521 (2014).3) Y. Satou et al.: Anthropocene 14, 71 (2016).4) H. Tsuruta et al.: Sci. Rep. 4, 6717 (2014).

著者

鶴田 治雄 大浦 泰嗣 海老原 充 大原 利眞 森口 祐一 中島 映至

出版者

日本地球惑星科学連合

雑誌

JpGU-AGU Joint Meeting 2017

巻号頁・発行日

2017-03-10

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東電福島第一原子力発電所事故直後における大気中放射性物質の時空間分布の解明のため、大気環境常時測定局で使用されている、β線吸収法浮遊粒子状物質(SPM)計中の使用済みテープろ紙に採取された放射性セシウムの分析を、これまで東北地方南部と関東地方南部の99地点で実施して、その解析結果とデータ集を2つの論文(Tsuruta et al., Sci. Rep., 2014; Oura et al., JNRS, 2015)で公開した。その後、第一原発から約4km及び16km近傍に位置したSPM局2地点(双葉、楢葉)における事故直後のテープろ紙の提供を受け、SPM中の放射性セシウムを分析した結果の概要を報告する。まず、SPM計が東日本大震災直後も正常に作動していたかどうかを調べて慎重に検討した結果、信頼できると判断した。そこで、2011年3月12-23日(楢葉は3月14-23日)の期間、1時間連続採取されたSPM試料中のCs-134とCs-137濃度を分析した。また、これらのデータを総合的に解析するにあたり、福島県のモニタリングポスト(MP;上羽鳥、山田、繁岡、山田岡など)と第一・第二原発のMPの空間線量率、気象庁のAMeDAS地点と1000hPaの風向風速なども利用した。その結果、これまでの99地点のデータだけではわからなかった、原発近傍の大気中放射性セシウム濃度の詳細な時間変化が、初めて明らかになった。原発より北西方向に位置する双葉では、Cs-137が高濃度(>100 Bq m-3)となったピークは、3月12-13日、15-16日、18-20日に6回も測定され、その多くはプルーム/汚染気塊として、さらに北西~北方へ運ばれたことが明らかになった。また、原発より南側に位置する楢葉でも、高濃度のピークが、3月15-16日、20-21日に6回測定され、その多くは、プルーム/汚染気塊として、風下側の関東地方か福島県南部に運ばれた。これらのプルーム/汚染気塊は、これまでの論文で明らかにしたプルーム/汚染気塊と良い対応が見られたが、今回の測定で新たに見つかったものも、いくつか存在した。また、近くのMPの空間線量率のピークとCs-137濃度のピークとを比較した結果、両者のピーク時間がほぼ一致し、良い対応関係が見られた。とくに、3月12日午後3時における双葉でのCs-137の高濃度のピークは、近くのMPで期間中に最大となった空間線量率のピーク時間とよく一致し、放射性物質のFD1NPP近傍での動態が、詳細に明らかになった。謝辞:2地点のテープろ紙を提供してくださった福島県に感謝します。この研究は、文科省科研費「ISET-R」と環境省推進費「5-1501」で実施中である。

著者

小野﨑 晴佳 阿部 善也 中井 泉 足立 光司 五十嵐 康人 大浦 泰嗣 海老原 充 宮坂 貴文 中村 尚 末木 啓介 鶴田 治雄 森口 祐一

出版者

公益社団法人 日本分析化学会

雑誌

分析化学 (ISSN:05251931)

巻号頁・発行日

vol.68, no.10, pp.757-768, 2019-10-05 (Released:2019-11-07)

参考文献数

22

被引用文献数

3 2

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Three radioactive microparticles were separated from particles on filter tape samples collected hourly at a suspended particulate matter (SPM) monitoring site located at ∼25 km north of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP), after the hydrogen explosion of reactor 1 on 12th March 2011. The 134Cs/137Cs radioactivity ratios of the three radioactive aerosol particles showed that they were derived from the FDNPP reactor 1, rather than reactors 2 or 3. The physical characteristics of these particles with < 10 μm in diameter and non-uniform shape are clearly different from those of radioactive particles generated by the hydrogen explosion of the FDNPP reactor 1. A significant amount of Cl was detected by energy dispaersive X-ray spectrometery. Synchrosron radiation microbeam (SR-μ-) X-ray fluoresence (XRF) analysis showed that these particles contain a series of heavy elements related to the nuclear fules and their fission products with a non-homogeneous distribution within the particles. In addition, the SR-μ-XRF identified trace amounts of Br in these particles; the element has firstly been found in radioactive particles derived by the FDNPP accident. In contrast to the hydrogen explosion-generated radioactive particles containing Sr and Ba, both of which are easily volatile under a reduction atmosphere, these elements were not rich in the particles found in this study. By the SR-μ-X-ray absorption near edge structure analysis and SR-μ-X-ray powder diffraction, it was found that these particles consist of an amorphous (or low crystalline) matrix containing metal elements with chemical states in a comparatively high state of oxidation or chloride. Based on these physical and chemical characteristics and a trajectory analysis of air parcels that passed over the SPM monitoring site, we concluded that these radioactive particles were generated and emitted into the atomosphere at the time of seawater injection for cooling the reactor after the hydrogen explosion.

著者

鶴田 治雄

出版者

一般社団法人 日本土壌肥料学会

雑誌

日本土壌肥料学雑誌 (ISSN:00290610)

巻号頁・発行日

vol.71, no.4, pp.554-564, 2000-08-05 (Released:2017-06-28)

参考文献数

46

被引用文献数

4

著者

鶴田 治雄 五十嵐 康人 井上 智博 大河内 博 大原 利眞 梶野 瑞王 兼保 直樹 北 和之 反町 篤行 平木 隆年 堀江 洋佑 森口 祐一 森野 悠 渡邊 明

出版者

公益社団法人 大気環境学会

雑誌

大気環境学会誌 (ISSN:13414178)

巻号頁・発行日

vol.51, no.2, pp.A11-A19, 2016-03-10 (Released:2016-07-11)

参考文献数

42

被引用文献数

1

著者

鶴田 治雄 中島 映至

出版者

一般社団法人日本地球化学会

雑誌

地球化学 (ISSN:03864073)

巻号頁・発行日

vol.46, no.2, pp.99-111, 2012-07-16 (Released:2017-02-18)

参考文献数

34

被引用文献数

3

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Massive radioactive materials were released into the atmosphere after the accident of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FD1NPP) caused by the Tohoku Earthquake and Tsunami on 11 March 2011, and transported and deposited to the land surface in a regional scale. A large amount of dataset has been opened such as the routine monitoring of radiation dose, fallout, and the regional map of radionuclides deposited to the surface soils by an intensive field measurement and aircraft monitoring by MEXT. In contrast, continual field measurements for atmospheric radioactivity were made only at seven stations in the Kanto area, while they are necessary to evaluate the initial radiation exposure, to validate results of atmospheric transport models, and to estimate the emission inventory of radionuclides. In this review, the following five points are introduced. (1) Summary of release rate estimation from the FD1NPP by the combination of WSPEEDI-II with atmospheric radioactivity of 131I and 137Cs and radiation dose. (2) The possible mechanisms of many peaks of radiation dose during 11-16 March 2011 which were measured at the monitoring posts near the FD1NPP. (3) Possible mechanism of regional transport and the surface deposition of radionuclides. (4) Summary of atmospheric 131I in aerosols and gases, and 131I/137Cs in the atmospheric radioactivity. (5) An intensive one-year field measurement of atmospheric radioactivity of 137Cs at Fukushima and Koriyama since May 2011.

著者

鶴田 治雄 大浦 泰嗣 海老原 充 森口 祐一 大原 利眞 中島 映至

出版者

日本エアロゾル学会

雑誌

エアロゾル研究 (ISSN:09122834)

巻号頁・発行日

vol.32, no.4, pp.244-254, 2017-12-20 (Released:2018-01-12)

参考文献数

18

被引用文献数

2

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The spatio-temporal distributions of atmospheric 137Cs concentrations in and around the Fukushima prefecture just after the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FD1NPP) accident were retrieved, by measuring radionuclides in suspended particulate matter (SPM) hourly collected on used filter-tapes of operational air quality monitoring stations. Analyzing a published dataset of radiocesium (134Cs and 137Cs) at around 100 SPM monitoring sites, 10 radioactive plumes/polluted air masses in which the maximum 137Cs concentrations were higher than 10 Bq m-3 were found in the period of March 12–23, 2011. In these plumes, 5 plumes were transported to the eastern and/or central parts of the Fukushima prefecture, and another 5 plumes were transported to the Kantou area located more than 100 km south of the FD1NPP, respectively. In the period, the maximum 137Cs concentration of about 575 Bq m-3 was observed in the east coast of the Fukushima prefecture on the evening of March 12, 2011, after a vent process and the hydrogen explosion of Unit 1. Furthermore, high 137Cs concentrations of around 10 Bq m-3 were found in the northern part of the FD1NPP on the morning of March 21 when a strong northerly wind began to blow. These results indicate that further study is expected on the relationship between the release of radionuclides and the events happened in the reactors of the FD1NPP, and on the effects of the vertical structure of the atmosphere on the surface concentrations of radionuclides.

著者

鶴田 治雄 中島 映至

出版者

日本地球化学会

雑誌

地球化学 (ISSN:03864073)

巻号頁・発行日

vol.46, no.2, pp.99-111, 2012

被引用文献数

1

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Massive radioactive materials were released into the atmosphere after the accident of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FD1NPP) caused by the Tohoku Earthquake and Tsunami on 11 March 2011, and transported and deposited to the land surface in a regional scale. A large amount of dataset has been opened such as the routine monitoring of radiation dose, fallout, and the regional map of radionuclides deposited to the surface soils by an intensive field measurement and aircraft monitoring by MEXT. In contrast, continual field measurements for atmospheric radioactivity were made only at seven stations in the Kanto area, while they are necessary to evaluate the initial radiation exposure, to validate results of atmospheric transport models, and to estimate the emission inventory of radionuclides. In this review, the following five points are introduced. (1) Summary of release rate estimation from the FD1NPP by the combination of WSPEEDI-II with atmospheric radioactivity of ¹³¹I and ¹³⁷Cs and radiation dose. (2) The possible mechanisms of many peaks of radiation dose during 11-16 March 2011 which were measured at the monitoring posts near the FD1NPP. (3) Possible mechanism of regional transport and the surface deposition of radionuclides. (4) Summary of atmospheric ¹³¹I in aerosols and gases, and ¹³¹I/¹³⁷Cs in the atmospheric radioactivity. (5) An intensive one-year field measurement of atmospheric radioactivity of ¹³⁷Cs at Fukushima and Koriyama since May 2011.