著者
坂口 綾 門倉 彰伸 Peter STEIER 山本 政儀 坂田 昂平 富田 純平 高橋 嘉夫
出版者
公益社団法人 日本分析化学会
雑誌
分析化学 (ISSN:05251931)
巻号頁・発行日
vol.62, no.11, pp.1001-1012, 2013-11-05 (Released:2013-12-05)
参考文献数
38
被引用文献数
2 1

これまで,目的元素の濃縮・精製技術の向上や分析機器の開発など,分析化学分野の進展は,環境放射能そのものの研究やそれを活かした研究に多大なる影響を与え,分野拡大やその躍進に大きく貢献してきた.本論文では,近年の分析・測定技術の発展に伴い測定可能となってきた環境中の人工放射性ウラン(U)同位体である236Uに着目した研究について報告する.ここでは特に,地球表層環境にある236Uの起源や濃度,蓄積量についてセシウム(Cs)-137の分布などと共に詳細に調べた結果に加え,明らかになった236Uの特性を活かした地球科学的研究への応用例として,海水循環トレーサー利用に関して日本海をフィールドとした研究についても紹介する.
著者
徳永 紘平 高橋 嘉夫 香西 直文
出版者
一般社団法人日本地球化学会
雑誌
日本地球化学会年会要旨集 2019年度日本地球化学会第66回年会講演要旨集
巻号頁・発行日
pp.193, 2019 (Released:2019-11-20)

福島第一原子力発電所事故によって放出された放射性ストロンチウム(Sr)は、海水中の他の元素の影響を受けやすいため従来の鉱物や樹脂を用いた処理が難しく、福島の海水を含む汚染水からの有効な除去技術は未だ開発されていない。本研究では、これら多種の放射性核種に対する新規の除去法として、バライト構造の一部をカルシウム(Ca) などの不純物で置換させ、結晶構造に不安定性を与えたバライト試料(Ca部分置換のバライト試料)を利用した、放射性Srの新しい固定化法の開発を行った。
著者
三浦 輝 栗原 雄一 山本 政儀 坂口 綾 桧垣 正吾 高橋 嘉夫
出版者
一般社団法人日本地球化学会
雑誌
日本地球化学会年会要旨集 2019年度日本地球化学会第66回年会講演要旨集
巻号頁・発行日
pp.195, 2019 (Released:2019-11-20)

福島原発事故により、放射性セシウム(Cs)を含む不溶性微粒子(Type-A)が環境中に放出された。Type-Aは134Cs/137Cs放射能比などから二号機もしくは三号機由来であると考えられている。その後、一号機由来と考えられる新たな不溶性微粒子(Type-B)が報告された。本研究では放射光X線を用いた分析により、Type-A、Type-B中に含まれるそれぞれのUの化学状態を調べることを目的とした。分析の結果、Type-B中のU粒子の大きさは数ミクロンであり、Ochiai et al. (2018) で報告されたType-A中のUを含むナノ粒子よりも大きいことが分かった。この違いはType-A中のU粒子が蒸気から生成されたのに対し、Type-Bではメルトから生成された可能性を示唆する。Type-Bにおいて、Uが検出される部分では燃料被覆管に用いられているZrも検出されることから、Type-BでもType-Aと同様にUはZrと共融混合物を形成していると考えられる。
著者
田中 万也 高橋 嘉夫 福士 圭介 宇都宮 聡
出版者
日本地球化学会
雑誌
地球化学 (ISSN:03864073)
巻号頁・発行日
vol.49, no.4, pp.169-171, 2015-09-25 (Released:2015-12-25)

Many studies have been carried out since the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant (FDNPP) accident. Here, we would like to introduce the special issue on the FDNPP accident which includes contributions from various fields covering aerosols, soil, forest, river, ocean and application of new analytical technique to samples collected in Fukushima.
著者
三浦 輝 栗原 雄一 高橋 嘉夫
出版者
一般社団法人日本地球化学会
雑誌
地球化学 (ISSN:03864073)
巻号頁・発行日
vol.55, no.4, pp.122-131, 2021-12-25 (Released:2021-12-25)
参考文献数
49
被引用文献数
1

Radiocesium-bearing microparticles (CsMPs),glassy water-resistant particles with highly concentrated radiocesium, were emitted by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident. Since first discovery of CsMPs, a number of studies have analyzed the particles isolated from environmental samples and revealed their physical and chemical properties, distribution, and migration. This paper is intended to provide an overview focusing on the environmental transport and impact of CsMPs. First, we begin by reviewing the relationship between deposition areas and atmospheric plumes of CsMPs found on land. Next, search and separation methods for CsMPs will be described. Then, secondary transport via rivers and effect of CsMPs on Kd values of Cs in rivers will be discussed. Finally, CsMPs found in the ocean and their difference from terrestrial ones will be summarized.
著者
丹 秀也 関根 康人 渋谷 岳造 宮本 千尋 高橋 嘉夫
出版者
一般社団法人日本地球化学会
雑誌
日本地球化学会年会要旨集
巻号頁・発行日
vol.64, 2017

<p>木星の衛星エウロパは、表面を氷地殻に覆われており、内部には内部海を持つことで知られる。近年の望遠鏡観測により、木星の衛星イオ由来の硫酸がエウロパの公転後面を汚染している一方、汚染の少ない公転前面にはナトリウム塩などの内部海由来の物質が存在していることが示された(Ligier et al., 2016)。これは内部海での化学反応により硫酸が消費されている可能性を示すが、その反応や温度・pH 条件はよくわかっていない。本研究は、エウロパ内部での熱水環境における硫酸還元反応が消費過程として働く可能性を室内実験で検証し、温度やpH条件を制約することを目的とする。エウロパ海底条件1300気圧下で溶液のオンライン採取が可能なオートクレーブ装置により硫酸還元反応の速度のpH依存性を調べた。また、硫酸還元の反応率はpHが小さいほど速くなることから、エウロパ内部海では熱水環境が硫酸濃度とpHを安定化させる、負のフィードバック作用が働く可能性がある。</p>
著者
高橋 嘉夫
出版者
一般社団法人日本地球化学会
雑誌
地球化学 (ISSN:03864073)
巻号頁・発行日
vol.52, no.1, pp.1-28, 2018-03-25 (Released:2018-03-25)
参考文献数
131
被引用文献数
2

Geochemical and environmental-chemical studies based on speciation mainly using X-ray absorption fine structure (XAFS) spectroscopy by the author have been reviewed in this manuscript. These studies revealed that we could understand physico-chemical processes behind the distribution and isotopic data obtained in various geochemical studies by this approach, which can be called as molecular geochemistry. This approach allows us to interpret geochemical cycles of various elements from atomic and molecular scale levels, which in turn enables us (i) to extract more information from geochemical data related to earth history and (ii) to predict environment in future more accurately. The studies introduced here include environmental chemistry of rare earth elements and actinides, behavior of toxic elements at earth surface, environmental impacts of speciation of various elements in aerosols, enrichment of various elements to ferromanganese oxides and its application to paleo-environment studies, understanding of isotope fractionation based on speciation data, and migration of radioactive nuclides emitted by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident. It was also shown that development of X-ray spectroscopic methods applied to geochemistry and environmental chemistry has opened new fields in environmental geochemistry and trace element geochemistry. Through these various topics, I would like to emphasize that systematic studies on behavior of various elements in environment in terms of physico-chemical viewpoint can provide various new ideas in wide fields in geochemistry as was suggested by Prof. V. M. Goldschmidt. The basic knowledge of various elements can be a firm basis to use geochemistry to obtain more general information in earth and environmental sciences. The attractiveness and importance of molecular geochemistry indicated in this manuscript suggests that this field can be one of drivers to develop new geochemistry in 21st century.
著者
菊池 早希子 柏原 輝彦 高橋 嘉夫
出版者
一般社団法人日本地球化学会
雑誌
地球化学 (ISSN:03864073)
巻号頁・発行日
vol.51, no.4, pp.171-184, 2017-12-25 (Released:2017-12-25)
参考文献数
100

Adsorption chemistry of Fe(III) oxyhydroxides is one of the important topics because of their considerable impacts on trace element geochemistry in the surface environment. Although inorganic Fe(III) oxyhydroxides have been used as an absorbent for laboratory studies, there is a growing recognition that biogenic iron oxyhydroxides (BIOS) are dominant in the environment. The microbial organic materials in BIOS can dramatically change mineralogical and adsorptive characteristics of Fe(III) oxyhydroxides, but the details and their differences from inorganic Fe(III) oxyhydroxides have not been specified well. In this review, we introduce our recent findings of BIOS especially focusing on their crystal structure, mineral transformation during early diagenesis, and trace element adsorption. The microbe-mineral interactions in BIOS (i) change the mineral structure of ferrihydrite, (ii) limit the ratio of BIOS reduced under anoxic condition, and (iii) enhance adsorption of cesium cation whereas inhibit anion adsorption of selenate and selenite ions compared to inorganic Fe(III) oxyhydroxides. These results will provide new insight into the geochemical role of BIOS and also contribute to other scientific fields such as environmental engineering, environmental microbiology, and ore geology.
著者
高橋 嘉夫 本田 翼
出版者
日本地球化学会
雑誌
日本地球化学会年会要旨集
巻号頁・発行日
vol.63, 2016

<p>本研究では、風化花崗岩中のREEの化学種を解明し、どのような風化花崗岩がREEのイオン吸着型鉱床になるかを調べた。イオン吸着型鉱床でなぜREEが高い抽出特性を持つかなど解明する上で、REEの化学種を解明することは重要である。また風化の程度が異なるイオン吸着型鉱床において、REEの抽出率、化学種、REEパターンの特徴などを系統的に調べることは、風化花崗岩がレアアースのイオン吸着型鉱床となる条件を特定することにつながる。</p>
著者
三浦 輝 栗原 雄一 山本 政義 山口 紀子 坂口 綾 桧垣 正吾 高橋 嘉夫
出版者
日本地球惑星科学連合
雑誌
日本地球惑星科学連合2018年大会
巻号頁・発行日
2018-03-14

Introduction: A large amount of radiocesium was emitted into environment by the Fukushima Nuclear Power Plant (FDNPP) accident in March, 2011. Adachi et al. (2013) reported glassy water-insoluble microparticles including radiocesium, called as radiocesium-bearing microparticles (CsMPs). The CsMP is spherical with 1-3 μm in diameter and the radioactivity ranges from 0.5 to 4 Bq. It has been suggested that the CsMP was mainly emitted from Unit 2 or Unit 3 of FDNPP based on the 134Cs/137Cs activity ratio in the samples. In contrast, Ono et al. (2017) reported new particles called as Type B particles emitted from Unit 1. Type B particles are in various shapes and the size is 50-300 μm with radioactivity ranging from 30 to 100 Bq. These differences may represent the difference of generating process or condition of each unit in the plant. Previous studies have reported chemical properties of radioactive particles in detail but the number of particles reported is small. In this study, we tried to understand radioactive particles systematically by analyzing a lot of particles separated using wet separation method. Method: In this study, we collected 53 Type B particles and 13 CsMPs from road dusts, non-woven fabric cloths from Fukushima, and aerosol filters from Kanagawa Prefecture by a wet separation method. After measurement of radioactivity with a high-purity germanium semiconductor detector, scanning electron microscope and energy dispersive X-ray spectroscopy analyses were performed to confirm that separated particles were CsMPs or Type B particles. We investigated inner structure and calculated the volume and porosity of Type B particles by X-ray μ-computed tomography (CT). We determined Rb/Sr ratio by X-ray fluorescence (XRF) analysis. Redox condition of each unit was investigated by X-ray adsorption near edge structure (XANES) analysis for Uranium in particles. Result: CT combined with XRF analysis showed the presence of many voids and iron particles in Type B particles. In addition, 137Cs concentration of CsMPs were ~10000 times higher than that of Type B particles, which suggests that Type B particles were formed by fuel melt. In contrast, CsMPs were formed by gas. Among Type B particles, spherical particles had higher 137Cs concentration than non-spherical particles. Type B particles with larger porosity had higher 137Cs radioactivity because of capturing a lot of volatile elements such as Cs and Rb within the particles. Moreover, four spherical particles had inclusions in their voids which are considered to be formed by rapid cooling of gaseous materials. XANES analysis showed the presence of U(IV) in a Type B particle, whereas U(VI) in other Type B particles and a CsMP. These results suggest that Type B particles and CsMPs are totally different in forming process and they have information of condition in Units.
著者
土肥 輝美 高橋 嘉夫 大村 嘉人 町田 昌彦
出版者
国立研究開発法人日本原子力研究開発機構
雑誌
挑戦的萌芽研究
巻号頁・発行日
2016-04-01

平成28年度はサブテーマ「地衣類の形態的・構造的特徴による元素の保持特性の違い」を中心に研究を実施した。地衣類は、様々な金属や放射性物質を蓄積・保持することが知られており、環境モニタリング材料の一つとして活用されているが、地衣類の形態や生理的特性に関連してそれらがどのように蓄積・保持されるのか、ほとんど分かっていない。地衣類中の放射能濃度は、核種によって差異が生じることが報告されており、元素種によって地衣類中への取込み・保持メカニズムが異なる可能性が考えられる。また、地衣類中の同一核種濃度の差異については、生育場所における着生方位などの生態的な環境条件や地衣類の種による形態 ・内部構造・生理的な違いなどが影響するものと考えられる。ここで、生態的な差異を排除すれば、地衣類における着目元素種の蓄積・保持能力について、形態的・構造的・生理的特徴による違いが見られることが予想される。本研究では、表面形態および内部組織構造の特徴が明瞭なウメノキゴケについて、被ばく評価上重要なCs, Sr, I(安定元素)の取込み試験を行った。試料は、平成28年に岐阜県で採取したものを使用した。地衣類中のCs濃度はSr濃度の3倍程度高い値を示した。電子線マイクロアナライザにより取込試験後の地衣類組織断面構造の元素分析を行った結果、Cs, Iは皮層への蓄積が認められたのに対して、Srは髄層中に蓄積が認められ、元素種によって地衣類中で保持される場所が異なることを見出した。取込み試験後の試料については、放射光蛍光X線マイクロビームを用いたX線吸収微細構造(EXAFS)の解析により、地衣類中のCs, Sr, Iの近傍情報を取得した結果、水和物や有機分子化合物として存在する可能性が示された。Csと地衣類特有の一部の二次代謝物について、第一原理計算を行い、安定な吸着構造を示すエネルギー差を持つことを見出した。
著者
田中 雅人 高橋 嘉夫
出版者
一般社団法人日本地球化学会
雑誌
日本地球化学会年会要旨集 2016年度日本地球化学会第63回年会講演要旨集
巻号頁・発行日
pp.5, 2016 (Released:2016-11-09)

ゲルマニウムの同位体比は地球化学的な過程を反映し、δ74/70Ge ~ -40/00‐40/00程度の幅広いの同位体比をとることが報告されている。Pokrovskyらは鉄水酸化鉱物への吸着および共沈によって、水溶液に比べて1.7-4.40/00程度軽い同位体に富むことを報告している。我々は、これまでに6族元素の鉄およびマンガン(水)酸化鉱物への吸着に伴う四配位から六配位構造への変化によって大きな同位体分別を生じることを、X線吸収端微細構造(XAFS)法と量子化学計算により明らかにしてきた。本研究では、ゲルマニウムの吸着に伴う構造変化をXAFS法により調べ、量子化学計算により同位体分別を見積もり、構造変化と同位体分別の関係を明らかにすることを目的とする。
著者
田中 雅人 高橋 嘉夫
出版者
公益社団法人 日本化学会・情報化学部会
雑誌
ケモインフォマティクス討論会予稿集 第38回ケモインフォマティクス討論会 東京
巻号頁・発行日
pp.18-19, 2015 (Released:2015-10-01)
参考文献数
4

有害元素化合物の鉱物への吸着挙動は、環境中における有害元素化合物の移行挙動を支配していると考えられる。従って、ヒ素化合物の鉱物への吸 着挙動を調べることは、ヒ素化合物の移行挙動の理解や汚染予測に繋がると考えられる。本研究では有機ヒ素化合物の鉱物への吸着構造や吸着量に 及ぼす置換基の影響を吸着実験、X線吸収微細構造(XAFS)法および量子化学計算を用いて調べた。その結果、置換基の嵩高さが有機 ヒ素化合物の吸着挙動を決めていることが示唆された。
著者
田中 雅人 高橋 嘉夫
出版者
一般社団法人日本地球化学会
雑誌
日本地球化学会年会要旨集 2013年度日本地球化学会第60回年会講演要旨集
巻号頁・発行日
pp.35, 2013 (Released:2013-08-31)

ヒ素水質汚染の主な原因は天然由来の亜ヒ酸・ヒ酸などの無機ヒ素化合物である。一方で、有機ヒ素化合物は除草剤や農薬の用途で使用され環境中に存在しており、これらもまたヒ素水質汚染の原因となり得る。土壌中におけるヒ素化合物の吸着挙動を理解することは、ヒ素化合物による水質汚染の機構の解明や予測モデルを作成する上で重要であると考えられる。しかし、土壌中における有機ヒ素化合物の吸着挙動についてはあまり研究がなされていない。本研究では、土壌中における有機ヒ素化合物の吸着挙動を理解するために、メチルヒ素化合物(メチルアルソン酸(MMA)、ジメチルアルシン酸(DMA))およびフェニルヒ素化合物(フェニルアルソン酸(PAA)、ジフェニルアルシン酸(DPAA))について土壌への吸着実験を行い、広域X線吸収微細構造(EXAFS)測定および量子化学計算により吸着構造の解析を行った。それらの結果をフェリハイドライトへの吸着構造解析との比較を行った。
著者
高橋 嘉夫 狩野 彰弘
出版者
広島大学
雑誌
基盤研究(B)
巻号頁・発行日
2007

様々なバクテリア細胞表面への吸着のREE分配パターンには特異な重希土類(HREE)の濃集がみられ、これはEXAFS法によりは多座のリン酸サイトとの錯生成によることが明らかになった。また(リン酸サイト)/(カルボキシル基)比はpHと共に減少し、[REE]/[バクテリア]比の増大と共にカルボキシル基の寄与が増加した。HREEの濃集は天然のバイオフィルムやバクテリア由来の水酸化鉄にも見られると共に、同様の特徴が先カンブリア時代の縞状鉄鉱床(BIF)にも見られ、REEパターンがバクテリア活動の指標となることが分かった。